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化學科學與工程學院溫鳴團隊通過雙賤金屬烯的硫磷化實現CoFePS促進高效析氧反應👰🏻‍♂️,相關成果發表於《先進功能材料》

來源:化學科學與工程學院   時間🫰🏼:2023-08-11  瀏覽🚾🧡:

電催化水解產氫是獲得可持續高純度清潔能源氫氣的有效途徑之一🧑🏽‍⚖️。然而👰🏽,水解過程中析氧反應(OER)因較高的反應能壘和復雜的電子轉移過程往往表現出緩慢的動力學,同時OER活性較高的貴金屬催化劑使得商業電解水成本居高不下🧏‍♀️。近年來💧,具有高活性低成本的過渡金屬OER電催化劑成為能源領域和電化學研究的前沿和熱點🏔📗。我校化學科學與工程學院溫鳴教授團隊致力於破解該難題🏊‍♀️,根據二維亞納米超薄結構能在有效增加電解質與催化劑接觸表面積的同時獲得活性位點的充分暴露,為構築高效超薄結構的多元合金OER電催化劑的發展提供了新思路。近日,相關成果“CoFePS Quaternary Alloy Sub-nanometric-sheets by Synchronously Phospho-sulfurizing CoFe-bimetallene for Boosting Oxygen Evolution Reaction” 在線發表於材料科學領域國際學術期刊《先進功能材料》。

課題組通過對雙賤金屬烯的同步硫磷化,獲得了厚度僅為0.85 nm的亞納米厚度超薄結構的CoFePS四元合金,由於P和S能協同調節相鄰金屬原子的費米能級🔯,降低反應能壘,同時提升導電性,在OER過程中,1.8 V的電壓下獲得了1053 mA·cm−2的大電流密度⛹️,完全滿足商業電解水對催化劑的要求⤵️。這不僅增強了金屬的電子轉移能力,同時還保證了活性位點與電解質之間的快速傳質和降的反應能壘🧼,而且表面電化學重構後的活性磷硫酸鹽殼層進一步提高了OER穩定性🍚。這些優勢使得CoFePS可以在較低的電壓下啟動OER過程,僅211 mV的過電位即可獲得10 mA·cm2的電流密度,且1.8 V下獲得最大電流密度1053 mA·cm2,法拉第效率達97%🔶。在1.63 V和500 mA·cm2的初始大電流密度下,經過42小時反應後🤛🏽,電流密度保持率仍在99%左右。

理論計算和原位分析表明雙賤金屬烯同步硫磷化所獲得的CoFePS四元合金,可以減小限速步驟的反應能壘;優化了電子結構,增強了電子轉移能力。此外👩‍🔧,OER過程中電化學重構後表面形成活性磷硫酸鹽殼層💁🏻‍♀️,使其對反應中間體的吸附能力更適中,從而展現出優異的OER性能。

結合課題組前期工作成果,研究人員發展了一種聲化學法合成亞納米厚度的雙金屬烯並同步硫磷化處理實現四元合金二維超薄結構的構築策略,以實現高效穩定的OER電催化性能👦🏿。

溫鳴教授為論文唯一通訊作者,博士研究生趙龍為第一作者。研究工作得到了我校化學科學與工程學院吳慶生教授👈🏻、祝全敬博士和英國諾森比亞大學傅永慶教授的支持。該項研究得到了國家自然科學基金面上項目和上海市科委項目的資助。

論文鏈接:https://doi.org/10.1002/adfm.202308422




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