有機材料因其資源可持續性、結構多樣性和功能可調性等優點，被視為可充電鋅離子電池極具競爭力的正極材料😺。有機小分子電極材料比容量高，但易溶於電解液，引發電極容量和循環穩定性快速衰減💁🏼，特別是在高倍率充放電時表現得尤為突出。此外，有機電極材料的性能也取決於電荷載體的擴散/配位動力學🥅。相對於剛性金屬Zn²⁺，NH₄⁺具有柔性四面體結構、獨特擇優取向性🤘🏿、小的離子半徑和質量，並且可以與有機活性基團形成氫鍵作用，實現快速穩定的反應動力學，是鋅-有機電池理想的電荷載體。然而👩‍❤️‍👨，設計高活性🪲、結構穩定的有機小分子電極材料實現高效NH₄⁺存儲在水系鋅-有機電池研究中頗具挑戰🦢。 

我校化學科學與工程學院劉明賢教授研究團隊長期致力於新型儲能與電池材料研究開發。近日🚇，該團隊通過2,7-二硝基-4,5,9,10-芘四酮（DNPT）和NH₄⁺電荷載體之間氫鍵作用構建了超穩定互鎖氫鍵網絡🤟🏿，解決了有機小分子在電解液中的穩定性問題，揭示了氫鍵網絡中快速和超穩定的NH₄⁺耦合電荷存儲機製👩🏼‍🎤，促進DNPT羰基/硝基八重活性位點的高效利用和低反應能壘的離子遷移動力學，構築了高性能水系鋅-有機電池。相關成果“NH₄⁺ Charge Carrier Coordinated H-Bonded Organic Small Molecule for Fast and Superstable Rechargeable Zinc Batteries”以Research Article的形式在線發表於化學領域國際著名學術期刊《德國應用化學》。

實驗結果和理論計算表明：DNPT展示出強親電子活性、高度共軛分子結構和較低能帶間隙，有助於加快電子轉移動力學和電極氧化還原速率🖐🏼，促進高效NH₄⁺耦合電荷存儲。

分子動力學模擬和紫外光譜研究表明😱：高度穩定的氫鍵網絡有效抑製活性官能團溶解，充分暴露羰基/硝基活性中心，克服Zn²⁺去溶劑化能壘過高引起的動力學遲滯問題，有效降低NH₄⁺擴散遷移/反應勢壘，促進超穩定和快速NH₄⁺電荷載體傳輸。

紅外光譜和X-射線光電子能譜研究表明：羰基/硝基作為DNPT二元電活性中心(氫鍵受體)，與NH₄⁺電荷載體(氫鍵供體)通過氫鍵(去)配位作用，引發高度可逆的兩步連續電荷存儲過程。

結合能計算🧖🏼‍♀️、差分電荷分析和流體力學模擬表明🫘🔃：DNPT羰基/硝基位點與NH₄⁺間存在強相互作用，穩定的兩步4e⁻ NH₄⁺配位促進電極/電解質界面電荷累積，顯著提高了NH₄⁺存儲容量。

最終，NH₄⁺配位氫鍵化學克服了DNPT在電解質中的穩定性障礙，實現了非金屬電荷載體快速擴散動力學📸。DNPT正極材料用於水系鋅-有機電池時🚵‍♀️，表現出高比容量（320 mAh g⁻¹@1A g⁻¹）📼、高倍率性能（113 mAh g⁻¹@50 A g⁻¹）和超長壽命（60,000次循環）📐。這項研究為解決有機小分子材料的固有溶解問題，構建高性能水系鋅-有機電池提供了一種新的策略🌓。

劉明賢教授為論文通訊作者，博士後宋子洋為論文第一作者。該研究工作得到了國家自然科學基金委、上海市科委和中國博士後科學基金會資助。

論文鏈接🐨：https://doi.org/10.1002/anie.202309446