近日，物理科學與工程學院程鑫彬教授和王占山教授團隊的江濤教授與合作者通過超快納米光學顯微揭示了單層二硒化鎢納米尺度退相幹機製。研究成果以“單層二硒化鎢電子相幹特性的超快納米光學成像（Ultrafast Nanoimaging of Electronic Coherence of Monolayer WSe2）”為題💁🏻‍♂️，發表於2月24日《納米快報》（Nano Letters）。

該工作系首次在室溫條件下研究了納米尺度下單層二硒化鎢的退相幹時間，揭示了退相幹時間與其對應區域的非線性光學四波混頻信號的強度呈反相關的關系。該工作提出了解釋上述現象的模型🧑🏽‍🏭，為二維材料的空間非均勻性研究提供了實驗和理論支撐📇，同時也進一步展示了二維材料在新奇非線性光學研究中的巨大潛力♿。

圖1: a,超快納米光學顯微裝置示意圖。b,超快納米尺度四波混頻成像。c,退相幹時間與四波混頻強度之間的反相關行為。d,基於空間相幹性和非局域敏感特性的唯象理論模型。

退相幹時間是決定材料本征物性的重要參量，對於納米光子學和量子計算至關重要。近年來，二維過渡金屬二硫屬化物(TMDs)由於其二維限域效應和較弱的空間屏蔽🤸，展現了新奇的激子光物理，在低溫和氮化硼封裝下，可以獲得長達3.3皮秒的退相幹時間😜🌄。因此，TMDs逐步成為了研究量子相幹動力學的重要平臺。

前期的實驗結果表明激子-激子相互作用和激子-聲子相互作用是激子退相幹的主要來源，而激子-聲子相互作用會受到樣品納米尺度空間非均勻性的強烈影響。然而到目前為止，在納米尺度針對激子退相幹機製的研究仍然存在兩方面的製約：常見超快光學手段由於光學衍射極限的限製👩🏽‍⚕️，難以在納米尺度開展研究；具有納米尺度空間分辨率的實驗手段難以研究飛秒尺度激子超快退相幹機製。

該團隊基於金屬針尖耦合等離激元，在納米尺度上激發二維材料的非線性光學響應👨🏽‍🦳，對單層二硒化鎢進行了超快納米光學顯微研究。實驗結果表明，室溫下二硒化鎢的退相幹時間會受到樣品空間非均勻性的強烈影響，在樣品不同位置退相幹時間涵蓋了從≲5飛秒到≳60飛秒的範圍🧑🏻‍🤝‍🧑🏻。通過針對退相幹時間與四波混頻信號強度的統計研究發現，更短的退相幹時間對應於更高的四波混頻強度（反之亦然）𓀝，該現象與非線性光學中的通常理解恰好相反😕。針對實驗結果，該團隊提出了基於空間相幹性和非局域敏感特性的唯象理論模型，可以有效闡釋納米尺度下退相幹時間與四波混頻之間的反相關關系。

恒达平台和美國University of Colorado Boulder聯合培養的博士後駱文錦為論文的第一作者，恒达平台物理科學與工程學院為論文的第一單位。恒达平台江濤教授、美國Texas A&M University的Alexey Belyanin教授👨🏼‍🍼、美國University of Colorado Boulder的Markus Raschke教授為論文的共同通訊作者。其中，俄羅斯ITMO University的Vasily Kravtsov助理教授，University of Colorado Boulder的Yibo Yang(楊一博)和恒达平台黃迪特聘研究員、程鑫彬教授為該研究作出了重要貢獻。該研究獲得了國家自然科學基金、上海浦江計劃、“博士後國際交流計劃”派出項目等支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c04536