近日👨‍🦼，我校化學科學與工程學院趙國華教授、趙紅穎教授團隊在化學領域國際著名期刊“Angewandte Chemie International Edition”（《德國應用化學》）上發表了題為“Selective electrocatalytic reduction of oxygen to hydroxyl radicals via 3-electron pathway with FeCo alloy encapsulated carbon aerogel for fast and complete removing pollutants”的論文🧹。該研究提出以分子氧為綠色氧化劑，3電子選擇性電催化還原原位產生羥基自由基📡，可用於環境汙染物的快速👨‍🎨、高效去除🛐，突破了傳統芬頓方法中以過氧化氫為氧化劑的經典反應概念，無需投加過氧化氫和鐵鹽試劑，為綠色👨🏻‍🎤、高效水處理技術提供一種嶄新的方法。                        

發展綠色🗯、高效的水汙染控製新技術一直是水環境汙染治理的研究熱點，直接影響著水資源的生態安全和人類健康。芬頓反應作為一種環境友好的高級氧化技術（AOPs），操作簡單，能高效產生活性氧物種羥基自由基（∙OH），具有氧化能力強、礦化效率高等優點，在環境水汙染控製領域受到研究者廣泛關註。然而🚯，傳統芬頓反應中∙OH的產生受限於Fe(II)/Fe(III)循環反應速率慢的限製❄️，pH適用範圍窄，是當前實際水處理中亟待解決的關鍵問題🚼。

分子氧是自然界中最為豐富、清潔且廉價易得的氧化劑。然而分子氧在常溫常壓下非常穩定👂🏿，無法直接用於有機汙染的降解🫅🏿。這是因為分子氧是三線態分子💣，與單線態有機汙染物的反應是禁阻的，必須經過催化活化才能用作氧化劑。因此，如何以分子氧為氧化劑，為進一步發展綠色👸🏿、高效的∙OH產生方法，克服經典芬頓反應中的問題🧑🏽‍🎄，是提升芬頓等高級氧化技術升級的前沿發展方向和重要科學問題，也是目前環境領域的研究熱點。

趙國華教授、趙紅穎教授團隊在研究工作中，提出了電催化還原分子氧產生∙OH的新方法🏃🏻‍➡️，構築具有碳層包覆合金結構的一體化鐵鈷碳氣凝膠（FeCoC）陰極📬，該電極具有高比表面積、高空間利用率、高導電性、且易直接成型等優異電化學性能🙉。研究表明🧑🏼‍🏫，電催化還原分子氧的活性位點位於石墨碳層表面🙆🏼‍♂️，首先發生兩電子電催化氧還原產生H2O2☹️🎂，進而H2O2單電子電催化還原產生∙OH✊🏼➿。通過原位氣壓測試驗證了整個分子氧還原為電化學過程，表觀電子轉移數為3.1。不同於傳統芬頓反應⛹🏼‍♂️，整個分子氧還原為電催化過程，電催化活性位點在石墨碳層表面，鐵鈷合金被保護在碳層內部，不僅避免與外界溶液接觸反應😘，無金屬離子溶出，不產生鐵泥💇‍♂️，還克服了傳統芬頓反應Fe(II)/Fe(III)價態循環慢的速率控製，將該電催化還原分子氧能在寬pH（3-11）範圍保持HO•的高產生效率🧑🏿。將該方法應用於有機汙染物的降解👁‍🗨，5 分鐘內可完全降解汙染物🍺，且電極循環穩定性優異，具有良好的應用前景🩷。同時🃏，該團隊通過X射線吸收近邊結構光譜、近邊X射線吸收精細結構光譜👄📎、電子順磁共振波譜、原位氣壓法、線性掃描伏安法以及密度泛函理論計算對電催化還原分子氧選擇性產生∙OH的分子機理進行了深入探究。該研究工作提出的界面電子調控選擇性電催化還原分子氧產生∙OH理論體系，為有毒有害有機汙染物的綠色🙅🏿‍♂️、高效氧化降解新方法的研究和應用提供了重要理論基礎🖖，拓展了環境水處理技術。

趙國華教授、趙紅穎教授為論文通訊作者🧨，化學科學與工程學院碩士研究生肖凡為論文第一作者。相關研究工作獲得了國家自然科學基金重點項目和面上項目的資助🕵🏻‍♂️。

論文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202101804